MGA++ γ射線同位素比錒系元素分析

• 三個(gè)高級(jí)分析程序套件：
  • MGA用單平面或一平面和一同軸的Ge探測(cè)器分析Pu
  • MGAHI用單個(gè)同軸Ge探測(cè)器分析Pu
  • U235僅使用一個(gè)平面Ge探測(cè)器分析U
• LLNL算法用于分析錒系元素。
• 無(wú)需校準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)來(lái)校正基質(zhì)或容器效應(yīng)。
• 快速操作，可顯示譜、結(jié)果和峰值擬合殘差。
• 可輕松修改參數(shù)集以獲得結(jié)果。
• 靈活的報(bào)告：即時(shí)結(jié)果和歸檔副本保持到Access數(shù)據(jù)庫(kù)中。
• 綜合數(shù)據(jù)收集和分析。
• 易于使用的Windows圖形用戶界面。
• 符合ORTEC CONNECTIONS標(biāo)準(zhǔn)。
• 可與所有ORTEC和許多非ORTEC MCA一起運(yùn)行。
• 開(kāi)發(fā)人員工具包選件有助于自定義系統(tǒng)開(kāi)發(fā)。

MGA++由三個(gè)軟件程序（MGA、U235和MGAHI）組成，用于分析鍺探測(cè)器獲得的錒系元素譜。MGA++是勞倫斯利弗莫爾國(guó)家實(shí)驗(yàn)室多年持續(xù)研發(fā)的結(jié)果。1

原始MGA代碼被開(kāi)發(fā)用于確定鍺探測(cè)器所獲得的伽馬射線數(shù)據(jù)的钚同位素豐度。MGA-B32包括 1) 原始MGA代碼的升級(jí)版本，它依賴(lài)于100 keV區(qū)域；2) U235，一種使用小于300 keV伽馬射線的鈾同位素分析代碼；以及 3) MGAHI，一種使用200 keV-1 MeV能量區(qū)域的钚同位素分析代碼。這些代碼分析了使用HPGe探測(cè)器收集的伽馬射線數(shù)據(jù)。

這些程序不需要特殊的校準(zhǔn)源或計(jì)算，僅使用從樣品譜中獲得的信息來(lái)確定同位素比率。

作為CONNECTIONS軟件系列的正式成員，MGA++可以顯示正在采集的數(shù)據(jù)，然后快速分析和報(bào)告結(jié)果 - 所有這些都由一個(gè)易于使用的程序完成。

用戶界面
對(duì)于每種操作模式，單獨(dú)的“查看器”程序（MGAView、MGAHIView和U235View）和分析模塊（MGA.EXE、MGAHI.EXE和U235.EXE）確保了分析方法的完整性。Viewer程序提供用戶界面和硬件控制功能。在MGA++中，可以抑制所有譜顯示。

MGAView、MGAHIView和U235View提供了同樣友好的用戶界面。探測(cè)器的當(dāng)前狀態(tài)顯示在右側(cè)。特殊計(jì)數(shù)率計(jì)模式顯示所選區(qū)域的瞬時(shí)計(jì)數(shù)率。可以在采集期間查看譜。

啟動(dòng)/保存/報(bào)告功能可以通過(guò)鍵盤(pán)或鼠標(biāo)進(jìn)行一鍵式收集和分析，簡(jiǎn)化了穿戴的操作員的任務(wù)！當(dāng)認(rèn)為有必要進(jìn)行額外計(jì)數(shù)時(shí)，“重新啟動(dòng)/保存/報(bào)告”將繼續(xù)當(dāng)前計(jì)數(shù)。

從磁盤(pán)或MCB中重新分析譜非常簡(jiǎn)單 - 只需單擊并選擇即可。MGA++程序收集的所有譜都以O(shè)RTEC標(biāo)準(zhǔn)譜（SPC）格式存儲(chǔ)，可由許多程序讀取。該文件包括分析參數(shù)和硬件描述記錄 - 即包括驗(yàn)證結(jié)果所需的一切數(shù)據(jù)。

除了主要的ORTEC SPC文件格式之外，存儲(chǔ)在磁盤(pán)上的各種輸入文件格式譜還可以通過(guò)MGA++進(jìn)行分析。

分析結(jié)果可以使用縮放功能顯示，以便直觀地確認(rèn)分析。

峰值擬合結(jié)果可以與擬合殘差一起檢查以確保分析質(zhì)量。為了幫助理解，可以打開(kāi)或關(guān)閉顯示器上的各個(gè)峰值。

靈活的分析
分析參數(shù)可在清晰、易于理解的對(duì)話框中進(jìn)行指定。分析參數(shù)可以保存到磁盤(pán)上，以便在類(lèi)似的樣品上使用，并根據(jù)需要進(jìn)行調(diào)用。

在每次分析結(jié)束時(shí)，結(jié)果將自動(dòng)存儲(chǔ)在Access格式數(shù)據(jù)庫(kù)中，并為操作員打印或顯示。MGAView（使用記錄功能）或Access可以查看三個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)表（分析、采集和同位素）。這種強(qiáng)大的數(shù)據(jù)存儲(chǔ)方法可以輕松創(chuàng)建匯總報(bào)告、異常報(bào)告和其他有用的輸出。

CONNECTIONS集成
在Windows 2000/XP下運(yùn)行的MGA++程序被集成到ORTEC CONNECTIONS環(huán)境中。支持所有ORTEC多通道緩沖硬件，包括聯(lián)網(wǎng)以及獨(dú)立的DigiDART和DSPEC MCA。

CONNECTIONS結(jié)構(gòu)有助于開(kāi)發(fā)自定義應(yīng)用，例如自動(dòng)測(cè)量系統(tǒng)。（ORTEC可提供開(kāi)發(fā)人員工具包，以幫助此開(kāi)發(fā)過(guò)程。）

所有CONNECTIONS產(chǎn)品的共同特點(diǎn)是支持Windows 2000/XP下多任務(wù)、多線程的并發(fā)分析過(guò)程，同時(shí)支持本地連接和遠(yuǎn)程連接的以太網(wǎng)鏈路MCA，以及探測(cè)器的安全密碼鎖定。

先決條件
MGA++將在Windows 2000/XP下支持ORTEC多通道緩沖硬件的任何系統(tǒng)上運(yùn)行。雖然MGA++可以直接控制兼容的MCA硬件，但MAESTRO是儀器設(shè)置的先決條件。

MGA分析模式

• 產(chǎn)生238,239,240,241Pu、241,243Am、237,239Np和235,238U的重量百分比結(jié)果。
• 確定242Pu。
• 可使用單平面HPGe探測(cè)器（0-300 keV）或一平面和一同軸HPGe探測(cè)器（0-1000 keV）進(jìn)行操作。
• 無(wú)需校準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)來(lái)校正基質(zhì)或容器效應(yīng)。
• 自動(dòng)能量和峰形重新校準(zhǔn)。

MGA模式有兩種數(shù)據(jù)分析配置：?jiǎn)翁綔y(cè)器模式和雙探測(cè)器模式。在單探測(cè)器模式下，MGA設(shè)計(jì)用于能量范圍為0-300 keV的平面HPGe探測(cè)器，以獲得Pu同位素信息。在用于高衰減樣本的雙探測(cè)器模式下，可以使用能夠提供高達(dá)~1000 keV更高能量數(shù)據(jù)的同軸HPGe探測(cè)器來(lái)輔助測(cè)量。該同軸探測(cè)器可測(cè)量~1 MeV的伽馬射線能量。利用這些附加信息，可以改善樣品均勻性和同位素含量。然而，在雙探測(cè)器模式下，需要來(lái)自平面探測(cè)器的信息，僅有同軸信息是不夠的。當(dāng)將原始MGA代碼應(yīng)用于嚴(yán)密屏蔽樣本的伽馬射線能譜時(shí)，此要求會(huì)更加明顯。這一問(wèn)題在某種程度上可以通過(guò)引入ORTEC SGD GEM探測(cè)器得到解決，在某些情況下，該探測(cè)器可以通過(guò)使用兩個(gè)獨(dú)立的譜（低能量和高能量）執(zhí)行平面和同軸探測(cè)器的功能。

钚γ射線能譜中有大約10個(gè)能量區(qū)域，可用于計(jì)算同位素豐度。在94-104 keV區(qū)域的同位素豐度和129和148 keV的峰值明顯。盡管這些區(qū)域難以分析，但可以實(shí)現(xiàn)1％或更高的精度。

處理后的樣本年齡
MGA可處理新鮮分離和陳置的樣品 - 這一點(diǎn)很重要，因?yàn)樽罱庸さ念袠悠返?37U和241Am含量通常非常低。在處理后的約2個(gè)月內(nèi)237U活度增加，此時(shí)它與其241Pu親本的α衰變率達(dá)到平衡。任何假定這兩種同位素之間已建立衰變平衡的分析方法都不能用于新加工的樣品。

存在其他放射性物質(zhì)
其他放射性物質(zhì)可能作為衰變產(chǎn)物、作為來(lái)自先前工藝的污染物或作為混合后的產(chǎn)物存在于钚樣品中。鈾是一種常見(jiàn)的放射性物質(zhì)，與钚混合可形成混合氧化物（MOX）燃料。MGA可以準(zhǔn)確地確定樣品中235U的相對(duì)豐度。有時(shí)遇到的其他放射性物質(zhì)是237Np-233Pa、243Am-239以及一些低水平的裂變產(chǎn)物（如95Zr-95Nb和137Cs）。如果采用雙探測(cè)器系統(tǒng)，通過(guò)分析233Pa的312 keV峰值（237Np的子體），可以檢測(cè)到低至約50 ppm的237Np。MGA可自動(dòng)識(shí)別243Am和239Np同位素的干擾、樣品中釷的X射線熒光以及存在的137Cs（如果使用雙探測(cè)器系統(tǒng)）。

MGAHI模式
MGAHI使用物理參數(shù)來(lái)考慮伽馬射線的衰減和發(fā)射，并且不需要探測(cè)器的效率校準(zhǔn)。不需要50 keV和200 keV之間的伽馬射線信息。當(dāng)源被嚴(yán)密屏蔽，并且處在高本底、空間有限的環(huán)境中時(shí)，MGAHI將非常有用。如果屏蔽太多，100 keV能量區(qū)域可能衰減。在高本底環(huán)境中，探測(cè)器可能看到來(lái)自其他附近源的伽馬射線。此外，譜測(cè)定系統(tǒng)可能有非常高的死區(qū)時(shí)間。在這種情況下可以使用鉛屏蔽來(lái)減少死時(shí)間，但這也可能削減低能伽馬射線。MGAHI采用原始的MGA方法：1）使用物理參數(shù)來(lái)考慮伽馬射線的衰減和發(fā)射，以及2）不需要探測(cè)器效率校準(zhǔn)。但是，與“原始MGA”不同，它不再需要平面信息。MGA分析非常依賴(lài)于100 keV能量區(qū)域探測(cè)器效率，吸收器厚度和Pu厚度使用來(lái)自²³⁹Pu衰變的已知伽馬射線峰值的譜數(shù)據(jù)計(jì)算而得。

MGAHI模式性能
兩個(gè)Pu（PIDIE）標(biāo)準(zhǔn)的MGAHI Pu重量％結(jié)果。使用75％同軸探測(cè)器收集3小時(shí)數(shù)據(jù)。使用兩個(gè)吸收器（5mm不銹鋼（ss）和2mm Pb）。破壞性分析（DA）的結(jié)果也在表中列出。

U235分析模式

• 235U、234U和238U的相對(duì)比率。
• 使用129 keV峰值自動(dòng)檢查是否存在Pu。
• 使用0-300 keV的單平面HPGe探測(cè)器進(jìn)行操作。
• 無(wú)需校準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)來(lái)校正基質(zhì)或容器效應(yīng)。
• 校正內(nèi)部樣品吸收和放置在樣品和探測(cè)器之間的吸收器。
• 峰形校準(zhǔn)由用戶定義的譜峰值（可從文件加載）或默認(rèn)值確定。

U235使用單平面HPGe探測(cè)器，工作能量范圍為0-300 keV。它可確定鈾的相對(duì)同位素比率。以與MGA和MGAHI類(lèi)似的方式，對(duì)于效率或基質(zhì)或樣品容器中的吸收器，不需要基本校準(zhǔn)。

典型的U235模式性能
U235給出了234、235、238U的重量百分比結(jié)果。

U235分析模式給出了235U、234U和238U的相對(duì)比率；當(dāng)在這種模式下操作時(shí)，它可以警告用戶可能存在Pu。

精度取決于樣本的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。

一般考慮因素

樣本量和基質(zhì)
實(shí)際上，樣本量的下限約為100毫克 - 由計(jì)數(shù)時(shí)間和所需的統(tǒng)計(jì)精度決定。原則上沒(méi)有樣本量上限，實(shí)際上只測(cè)量大樣品的表面，因?yàn)轭泻外櫟牡湍苌渚€具有較短的平均自由路徑。樣品厚度超過(guò)“飽和厚度”將不會(huì)增加計(jì)數(shù)率，因?yàn)閬?lái)自樣品背面的射線已被吸收。

鈾或钚通過(guò)其自身α或γ發(fā)射的熒光程度遠(yuǎn)低于固體材料。輸入有關(guān)該溶液的詳細(xì)信息將有助于分析處理X射線。

屏蔽
屏蔽或準(zhǔn)直器可以用來(lái)減少或消除附近材料的譜計(jì)數(shù)。鎘、銅、鉛或鉭箔用于減少低能γ射線的存在，特別是那些在59 keV的射線。這減少了钚樣品無(wú)法計(jì)數(shù)的死區(qū)時(shí)間。這些低能伽馬射線幾乎不存在于鈾樣品中。除非它們存在，否則不需要對(duì)低能射線進(jìn)行優(yōu)先濾波。

鍺探測(cè)器
對(duì)于使用MGA或U235進(jìn)行的高達(dá)300 keV的測(cè)量，需要一個(gè)122 keV下標(biāo)稱(chēng)分辨率為550 eV的平面HPGe探測(cè)器。雖然在某些情況下可以放寬此要求，但122-keV分辨率不應(yīng)超過(guò)700 eV。

較厚的平面探測(cè)器將具有較高的峰康（p/C）比，因此，假設(shè)它具有符合其他測(cè)量要求的面積和122-keV分辨率，則可以在低能量下提供優(yōu)異的性能。

為了在僅含钚的樣品分析中使用較高的能量區(qū)域，在兩個(gè)探測(cè)器MGA模式或MGAHI模式下，可以使用1332 keV下分辨率小于2.0 keV的同軸探測(cè)器。對(duì)于MGAHI，則需要208 keV下分辨率為1.1 keV或更高的探測(cè)器。來(lái)自239Pu的203-keV伽馬射線必須可見(jiàn)。可在探測(cè)器前放置最多5 mm的Pb吸收器。

ORTEC的安全保障（SGD）系列同軸和平面探測(cè)器專(zhuān)門(mén)針對(duì)此目的進(jìn)行了優(yōu)化，強(qiáng)烈建議與MGA++一起使用。

ORTEC與LLNL簽署了MGA++許可和開(kāi)發(fā)協(xié)議
ORTEC和勞倫斯利弗莫爾國(guó)家實(shí)驗(yàn)室已簽訂核保障應(yīng)用專(zhuān)用軟件領(lǐng)域的許可和開(kāi)發(fā)協(xié)議。該許可證涵蓋MGA++代碼套件的現(xiàn)有版本，可用于分析來(lái)自各種核保障樣品的HPGe探測(cè)器伽馬射線能譜，以確定相對(duì)钚同位素豐度和/或鈾濃縮。開(kāi)發(fā)協(xié)議（CRADA）涉及對(duì)代碼的進(jìn)一步改進(jìn)以及對(duì)ORTEC CONNECTIONS Windows 2000/XP譜測(cè)定環(huán)境下“無(wú)縫”集成的改進(jìn)，以實(shí)現(xiàn)的易用性和可靠性。

¹ 它是ORTEC與加州大學(xué)之間的合作研發(fā)協(xié)議（CRADA TSV-1368-96）和許可證（許可證編號(hào)TL-1375-96）的對(duì)象，ORTEC正在試圖將這些程序集成到ORTEC軟件環(huán)境中，以提高可用性。

² K. Debertin and R.G.Helmer，“使用半導(dǎo)體探測(cè)器進(jìn)行的γ射線和X射線能譜測(cè)量”，第185頁(yè)，Elsevier科學(xué)出版社B.V.，荷蘭，1988年。